Сюжет этой игры завязывается вокруг произошедшей когда-то истории с сумкой денег, ещё до времён Need for Speed: Most Wanted. Дальнейшие события спешно переносят нас из Need for Speed: Most Wanted в Need for Speed: Carbon. Сбежав от полиции в Рокпорте (англ. Rockport), главный герой направляется по маршруту в Пальмонт (англ. Palmont City). По ходу прокручивая в своей голове воспоминания о гонке против Кенджи (англ. Kenji), Энджи (англ. Angie) и Вольф (англ. Wolf). Перед началом этой нелегальной уличной гонки с очень большим денежным призом, друг главного героя, Дариус (англ. Darius), одалживает ему свою машину со словами: "Не подведи". Гонка начинается. Опережая своих оппонентов на трассе, главный герой пересекает финишную черту. Подруге главного героя, Никки (англ. Nikki) (её роль сыграла Эммануэль Вожье), будучи схваченной полицейскими, в последнюю секунду удаётся передать ему сумку с выигранными деньгами. Инцидент, когда в конце гонки внезапно нагрянувшая полиция вынуждает игрока бежать из Пальмонта. Главному герою удаётся вырваться из окружения полиции и смыться, обнаружив уже позднее, что в сумке были фальшивые деньги.
В настоящее время, уже бывший сержант полиции Кросс (англ. Cross) теперь превратился в охотника за головами и в своём Chevrolet Corvette преследует игрока вниз по каньону. В результате этой погони разбит BMW M3 GTR, отвоёванный у Рэйзора (англ. Razor) в Need for Speed: Most Wanted. После непродолжительного разговора с сержантом появляются три машины. Как выясняется, это друг главного героя, Дариус, который во второй раз выручает его и платит Кроссу выкуп. Кросс уезжает, а Дариус, намекая на оказанную помощь, предлагает главному герою сделку — завоевать для него весь город. В разгар беседы появляется Никки, и спрашивает Дариуса, что он здесь делает. Дариус успокаивает её и рассказывает о своём плане, после чего уходит, произнеся: "Не подведи, как в тот раз". После этого Никки обучает игрока работе в команде, в процессе игрок знакомится с Невиллом (англ. Neville), который включается в команду героя.
Пальмонт — город, в котором происходит действие игры — поделён на 4 части между группировками. После выбора автомобиля, вместе с командой начинается постепенное завоёвывание всего города. Игрок начинает отбивать районы у лидеров-гонщиков, поделивших город между собой, и, по ходу прохождения, от очевидцев когда-то произошедшей гонки узнаёт, что героя подставили, и Дариус подменил сумку. Враждебное отношение Никки к герою изменяется, и игроку предстоит победить обманщика. Но побежденные боссы районов (Энджи, Кенджи и Вольф) переходят в команду «Краплёные», главой которой является Дариус, и игроку приходится побеждать сначала их, а потом уже главаря. После финальной гонки в каньоне, Дариус со словами: "Ключи в машине. Гоняй на здоровье. Но помни, всегда найдётся кто-нибудь быстрее тебя и рано или поздно он тебя догонит"; отдаёт свой автомобиль Audi Le Mans quattro и покидает город. Деньги он так и не вернёт.
